阿伊努人的主体一直是分布于北海道，但是从很早开始，阿伊努人就通过海路进入了与其邻近的另外一个岛屿，也就是大家非常熟悉的库页岛。而且虽然阿伊努人历史上的人数也始终不算特别多，但却曾在至少几百年时间里一直是日本的人主要对手，从中也可以看出，这个族群确实也是相当尚武而且能打的，所以他们其实在历史上也曾经进行过扩张。
在11到12世纪，阿伊努人就对北海道之外发动过扩张行动。而当时他们最大的战果就是进入了库页岛。而说他们是扩张进入库页岛也就意味着：之前库页岛上其实已经有土生的族群存在了。当时库页岛上主要的土生族群叫尼夫赫人，这个族群在中国古籍里曾被称为吉列迷，可以说是从远古就已经生活在这里。但尼夫赫人相对于阿伊努人人数更少，而且社会发展水平更加原始一些，所以自然不是阿伊努人的对手，因此在阿伊努人入侵之后，很快就在库页岛南部占据了上风，将其变为自己的聚居地，而尼夫赫人则退缩到了库页岛北部。
而在阿伊努人的挤压下，部分尼夫赫人还被迫从库页岛迁入了亚洲大陆，其中部分部族还曾对外东北地区的奴儿干地区发动过袭击。而有些记载表明，一些阿伊努人在攻击尼夫赫人的过程中最远也曾经到达过同样位于外东北的海兰泡地区。这一地区在早期曾经被金朝统治，到13世纪中叶，蒙古人从金国手中夺取了当地的控制权，并在当地设立的行政机构。这样尼夫赫人和阿伊努人的袭扰自然很快引发了蒙古人的反应，很快尼夫赫人就在蒙古人的反击中选择臣服，成为了蒙古帝国的属民。
库页岛归元
而在尼夫赫人臣服于蒙古之后，其主要敌人阿伊努人自然也进入了蒙古帝国的视野。蒙古骑兵当时几乎是以征服全天下为目标，而阿伊努人拒不臣服蒙古，还频繁袭击已经臣服于蒙古的尼夫赫人，因此他们和他们所占据的土地很自然就成为了蒙古军队的进攻目标。而且当时的蒙古帝国已经开始在向中原王朝转型，因此对历史上就曾经和中原朝贡体系有过关联的东北亚各土著部落也比较看重，所以从至元元年（1264年）开始，蒙古军队就开始进入了库页岛。
阿伊努人
据元朝史书记载，当时尼夫赫人（吉列迷）向蒙古人报告自己常年受到骨嵬人，也就是阿伊努人的袭扰，苦不堪言，所以蒙古帝国派出军队，在至元元年（1264年）11月30日与盘踞在库页岛南部的阿伊努人爆发了一场战役，并取得了胜利。不过仅仅一年之后，阿伊努人趁蒙军收兵之机卷土重来，再次对尼夫赫人发动了攻击，这次蒙古帝国没有立即派兵支援尼夫赫人，只是为其提供了部分给养和武器。
而在至元八年（1271年）元朝建立之后，对库页岛的重视程度进一步提高。至元九年（1272年）和至元十年（1273年），元军将领塔匣剌曾试图率军重返库页岛。但其军队却受阻于库页岛和亚洲大陆之间的赛哥小海，最终没有登上库页岛。不过塔匣剌在此次进军途中却从奴儿干周边部落处得知冬季赛哥小海结冰时大批军队从结冰的海面进入库页岛相对容易，而这个信息也为后续元军多次重返库页岛铺平了道路。
至元十九年（1282年），一支由女真人组成的元军再次重返库页岛，但这支军队在库页岛上应该是受到了阿伊努人的顽强抵抗。所以在之后的几年，元朝持续对库页岛用兵。在至元二十二年（1285年）和至元二十三年（1286年），将领塔塔儿带和杨兀鲁带率领1万名元军分乘1000艘小船进驻库页岛。如此强大的军力使当地阿伊努人无力抵抗，元军很快占领了整个库页岛。近代考古发现，当时元军在库页岛最南端的西能登吕岬建立了一座要塞，基本可以确定是元朝典籍中记载的果伙堡，这说明当时元朝已经基本将整个库页岛纳入了版图之中。
阿伊努人的反攻与称臣
而当时元朝也确实将库页岛视为了自己的领土，不但在当地的尼夫赫人中设置了一些百户所，而且还推行了“徒民实边”的屯田制度，从内地将一些汉人搬迁到库页岛上，试图在当地建立起自给自足的农业体系，以实现对当地的长期统治。但这一计划开始实施后不久，却因为元朝发生的一次内乱而半途夭折。
忽必烈
在至元二十三年（1286年），在元朝建国之后长期与元朝敌对的窝阔台汗国与察合台汗国在西北地区对元朝发动猛攻，元世祖忽必烈被迫将东北地区的大量驻军调往西北应战。而此时，当时控制着大兴安岭周边地区的蒙古宗王乃颜看到从东北到北京元军布防空虚，于是在第二年率军发动叛乱，试图推翻忽必烈，自封大汗。而他的军队曾一度迫使忠于元廷的军队撤出了外东北地区，并将其压制到了辽东地区。
虽然这次叛乱很快被元将玉昔帖木儿和李庭平息，但此后元廷却没有再恢复向库页岛移民屯田的政策，因此对当地的控制力也出现了一定的下降，而阿伊努人则借机重振了在库页岛的声势。元贞三年（1296年），两名接受元廷册封的尼夫赫百户叛变，投靠了阿伊努人。第二年，一个名叫瓦英的阿伊努酋长胁迫着部分对其臣服的尼夫赫人跨越赛哥小海，对黑龙江周边一些以养殖猎鹰为生的尼夫赫人发动了袭击，抢走了大量猎鹰。但很快元军在赛哥小海附近的基济湖将其追上并击溃。
这样阿伊努人对元朝的袭扰一直持续了十多年，但毕竟元朝的实力不是阿伊努人真正能抗衡的，所以他们也渐渐落了下风。在至大元年（1308年），瓦英和另外一个阿伊努酋长玉善奴通过尼夫赫人向元朝表达了自己归顺元朝的意愿。而元朝也无意对其斩尽杀绝，因此准许其称臣。之后，元朝允许阿伊努人每年派使节到奴儿干朝贡一次，并领受赏赐，等于自此之后，阿伊努人名义上就成为了元朝的臣子，和元朝建立了朝贡贸易关系。
而在此之后，在库页岛上阿伊努人和尼夫赫人之间在元朝主导的秩序下实现了较长时间的和平，双方酋长家族之间还多次联姻。而库页岛上的阿伊努人和北海道的阿伊努人又属于同一个民族，那么当时北海道是不是也成为了元朝的领地呢？并没有。当时虽然元朝确实将库页岛视为自己的领土，将库页岛上的阿伊努人也视为臣民，但却并未因为他们和北海道阿伊努人是一个民族而将其也视为臣民。相反，因为库页岛和北海道当时已经成为了国界，所以在元朝统治库页岛期间，其实北海道和库页岛之间的联系反而在一定程度上被切断了，而此事又像蝴蝶效应一样对日本产生了重大反响。
阿伊努武士
因为之前几百年北海道阿伊努人通过北海道和库页岛之间的宗谷海峡移民库页岛的路线被切断，所以等于阿伊努人在面对日本人北进攻势时的退路没有了，而这反过来又逼迫着北海道阿伊努人在别无选择的情况下只能和日本人展开决战。所以在元朝开始进入库页岛之后不久，日本就发生了一次被称为虾夷大乱的阿伊努人大叛乱。在至元五年（1268年），位于日本本州最北端津轻半岛的阿伊努人突然举族暴动，与统治当地的日本军阀安东氏进行了长达60年的大战。而这次大战在后世的日本被一些人认为是与元朝讨伐日本规模相当的大事件，是日本历史上的重要节点之一。
同时，因为北海道阿伊努人与臣服元朝的库页岛阿伊努人的同族关系，因此在日本，这场虾夷大乱也被一些学者视作了元朝从北路讨伐日本甚至元朝对北海道有控制力的象征。但现代并没有发现任何证据说明元朝介入虾夷大乱之中，因此现代的主流观点认为元朝对于虾夷大乱最多只是起到了间接的作用，也就是我们前面提到的阻断了北海道阿伊努人退路的作用。所以总体来说，北海道并不曾在元朝时向其臣服，但部分阿伊努人确实成为了元朝的臣属，而因为他们与北海道之间的联系，可以说此事对北海道乃至整个日本的历史也都曾产生过一些影响。
